科研进展 | 本实验室姚道新教授团队在双层镍基超导体的强关联电荷转移物理方面取得重要进展
近日，中山大学物理学院姚道新教授团队在常压下双层镍基超导体La3Ni2O7的关联电子结构研究领域取得重要进展。团队以簇扩展动力学平均场理论（CDMFT）为核心方法，系统探究了复算效应（double-counting）对La3Ni2O7关联电子结构的调控机制，明确了复算能Edc的关键调控作用。
动力学平均场理论（DMFT）是计算强关联材料电子结构的重要方法，能反映密度泛函理论（DFT）电子关联重整化效应，但该方法在实际应用中需考虑复算能Edc。Edc用于扣除DFT计算中已计入的交换关联能，其取值直接影响材料电荷转移能ETC，却尚无适用于一般情况的精确估算方案。而La3Ni2O7作为新型高温超导体，厘清复算效应在数值计算中对该材料电子结构的影响，能有效提高数值计算结果与实际情况的契合度。
图1 态密度随Ezdc的演化。
针对上述问题，团队构建了常压下La3Ni2O7的11轨道电荷转移模型，模型包含4个Ni-d轨道（2个Ni原子各含dz2、dx2-y2轨道）和7个配体O-p轨道，完整覆盖材料中参与电子相互作用的核心轨道。研究中以角分辨光电子能谱（ARPES）实验测得的费米面为基准，在调整参数Ezdc、Exdc的同时，同步优化顶端pz轨道化学势μpz，确保计算的费米面轮廓与实验结果精准匹配。团队运用CDMFT进行求解，并以数值精确的连续时间量子蒙特卡洛为杂质求解器，探究Edc对La3Ni2O7电子能谱的影响。
图 2 a轨道电子密度随Ezdc的变化；b轨道重整化因子随Ezdc的变化，插图为电荷转移能随Ezdc的变化。
通过细致的轨道分析，团队取得了一系列发现：一是观测到显著的轨道依赖的态密度演化，表现为dz2轨道在费米能级附近的态密度随Ezdc发生剧烈变化，而dx2-y2轨道的态密度在整个参数范围内基本保持不变。二是发现电子密度随Edc变化具有相反趋势，其中dz2轨道电子密度随Edc增大而减小。此外，重整化因子
均随Edc增大而降低，且dz2轨道的变化更显著。在此基础上确定了Ezdc的合理范围为10.2-10.5eV，在该范围下dz2轨道的重整化因子
与实验测量值高度吻合。三是发现层间的松原自能随Edc变化先增大后减小，特别是当Ezdc很小时，氧轨道充分进入费米能，进而破坏了镍-氧-镍的电荷转移桥梁结构，使得体系转变为弱关联金属相。此外，团队还验证了完全局域极限（FLL）和基于平均场近似（Held）公式两种复算方案，发现二者均因忽略eg轨道能级分裂，导致其计算的费米面与实际一定偏差，进而表明轨道依赖的Edc在强关联过度氧化物体系中的重要性。
图3 a,b图分别为松原频率下的自能随Ezdc与Exdc变化。
该研究阐明了复算能Edc对La3Ni2O7关联电子结构的调制，清晰揭示了Edc的轨道依赖特性。团队建立的以实验费米面为基准、同步优化多参数的计算框架，有效克服了传统计算方案的局限性，为解决镍基超导材料中轨道依赖的关联效应提供了可行的计算方法，也为探索其超导机理研究提供了重要的理论参考。
该研究成果以《Evolution of correlated electrons in La3Ni2O7 at ambient pressure: a study of double-counting effect》为题发表于国际期刊AAPPS Bulletin（JCR-Q1，亚太物理学会联合会（AAPPS）出版的官方旗舰期刊）。中山大学物理学院硕士研究生谢钟逸为第一作者，罗志辉博士后为第二作者，吴为副教授为第三作者，姚道新教授为通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、广东省磁电物理与器件重点实验室、广东省磁电物理基础研究中心、国家超级计算广州中心等项目的资助。
